二氧化碳（CO2）捕集与矿化利用技术与市场展望-扬州大学碳中和技术研究中心

二氧化碳（CO2）捕集与矿化利用技术与市场展望

发布日期：2024-07-29浏览次数：

摘要：

本文综述了二氧化碳（CO₂）捕集与矿化利用技术的研究现状、应用领域及发展前景。随着全球气候变化日益严峻，有效减少大气中的CO₂浓度已成为全球关注的焦点。首先，梳理了目前主流的CO₂捕集技术，包括液体基CO₂捕集、固体基CO₂捕集、膜基分离等方法，并详细分析其优缺点。然后，深入探讨了矿化利用技术，将捕集到的CO₂转化为稳定的碳酸盐矿物，从而实现碳的永久封存。矿化技术不仅能有效减少温室气体排放，还能为建筑材料等行业提供新的原料来源。最后，展望了CO₂捕集与矿化利用技术的发展趋势。随着科学技术的不断进步，CO₂的捕集与矿化技术将在应对全球气候变暖中发挥更大作用。

作者 |王浩陶从喜梁乾尹佳芝李维沈序辉何明海蒋文伟李青梅王明

原题 |二氧化碳的捕集与矿化利用研究进展

来源 |化工矿物与加工

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引言

随着工业化进程的加快，全球温室气体排放量不断增加，温室效应日趋严重。温室气体包括二氧化碳、一氧化二氮以及氟化气体等。温室气体中CO₂的占比是一个动态变化的过程，受到多种因素的影响。然而，可以确定的是，CO₂是温室气体中最主要的成分之一，据统计其占比通常超过70% ^[1] 。近年来，CO₂的排放量一直在增加。根据国家能源局《2023年二氧化碳排放》的报告数据，2023年全球与能源相关的二氧化碳排放量达到创纪录的374亿t，较上一年增加4.1亿t，增幅为1.1%。由于异常干旱影响了水电，去年全球与能源相关的二氧化碳排放量有所增加，但由于太阳能、风能和电动汽车等技术的发展，增量低于2022年的4.9亿t。这一增长趋势对全球气候系统产生了重大影响 ^[2] 。

CO₂排放量的增加会导致多种危害 ^[3] 。首先，高浓度的CO₂会导致温室效应加剧，全球变暖的速度加快 ^[4,5] 。长期的全球变暖可能引发海平面上升、极端天气事件增多等问题 ^[6,7] ；其次，CO₂的大量排放还可能影响全球生态系统和人类社会的可持续发展 ^[8] ，同时高浓度的CO₂会对人类健康造成威胁。因此，减少CO₂排放、降低其在温室气体中的占比是应对气候变化、保护全球生态系统和人类健康的重要措施之一。各国政府和企业应该加强合作，推动清洁能源、节能减排等技术的发展和应用，共同应对气候变化的挑战。

目前已有很多CO₂捕集技术的研究报道，其中燃烧后捕集技术已经相对成熟 ^[9] 。在发电或供热过程中，发电厂使用煤、天然气或石油等化石燃料会产生大量的CO₂ ^[10,11] ，因此，通过这种捕集技术，可以有效地降低二氧化碳的排放量。将二氧化碳从烟气中进行分离，是燃烧后工艺的常规手段，通常可以通过吸收、吸附、膜或低温去除来实现。与其他方法相比，该工艺作为一种“端管”技术，具有集成性强的优点，通常被认为是燃煤电厂较为适用的脱碳技术 ^[12,13] 。本文综述了CO₂的捕集与矿化利用技术的研究现状、应用领域，并展望了该技术的发展前景。

CO₂的捕集

随着全球气候变化问题日益突出，减少温室气体排放，特别是二氧化碳的排放，已成为全球关注的焦点。二氧化碳的捕集作为一种清洁、高效的减缓气候变化的重要方式，已经得到广泛关注，国内外相关学者也对其进行了深入的研究。过去的近百年历程中，多种碳捕集技术已广泛应用于全球范围内众多工业领域。CO₂捕集属于多元化集成技术，目前有三类主流技术因其具有广泛的适用性而备受青睐，可归类为：离子液体基吸附、固体基吸附、膜基二氧化碳的捕集分离技术。

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1.1 离子液体基CO₂的捕集

1）氨基溶液吸附

氨基吸附剂在CO₂捕集技术中具有显著的优势，包括高效吸附能力、可调节性与选择性、广泛适用性以及环保和可持续发展等特点，上述优势使得氨基吸附剂捕集CO₂成为减少温室气体排放的重要途径之一。

LIU ^[14] 创新性地研发了一种双功能化氨基酸离子液体（IL）—二乙烯三胺丝氨酸盐[DETA][SER]。他们进一步将该离子液体与聚乙二醇二甲醚 (NHD)和H₂O混合，从而研制出一种新颖的双相CO₂吸收溶剂。研究发现，[DETA][SER]、NHD、H₂O的最佳质量比为20∶40∶40。在这一精确比例下，溶剂体系能够发生相分离，为后续的CO₂分离和回收提供了极大的便利。值得注意的是，在1.21 mol/kg的吸附负荷下，高达99%的CO₂都被有效地富集在这一相中，极大地简化了分离和处理流程。然而，这项令人瞩目的研究目前仍停留在实验室阶段。为了验证其实用性和可靠性，未来还需要在更大规模上进行性能测试，包括在不同环境条件下的稳定性和效率评估，以确保其在实际应用中的表现与实验室结果相符。

ZHU等 ^[15] 利用溶胶-凝胶和冷冻干燥法制备了一种具有优异的CO₂吸附性能、疏水性以及CO₂/CH₄气体混合物选择性吸附的氨基功能化纳米纤维素气凝胶(a-NC)，其制备的a-NC气凝胶良好的CO₂吸附性能(2.44 mmol/L)和良好的疏水性(CA = 118.6°)，在密闭空间空气净化、天然气净化、气体分离、选择性CO₂捕获和CO₂吸附应用方面表现出了良好的潜力。

2）双相离子液体吸附

离子液体在CO₂捕集技术中展现出溶解度高、稳定性好、反应可控、设计灵活、环境友好以及适应性强等优势。这些特点使得离子液体成为一种具有潜力的CO₂捕集材料，有望在减少温室气体排放和实现可持续发展方面发挥重要作用。

WANG ^[16] 提出了一种创新型松键双官能团离子液体（ILs）[DETA][1-MI]，并开发出一种基于该ILs的液-液相变溶剂，即[DETA][1-MI]与DMF和H₂O的混合物。研究显示，CO₂与ILs的相互作用及吸收能力，与负离子-阳离子间的相互作用力成反比。在303 K条件下吸收模拟烟气后，下相（富液相）仅占42.2%的体积却富集了大量CO₂，负荷高达6.51 mol CO₂/L。经过优化，其再生热降至1.40 GJ/t CO₂，相较于基准的MEA溶剂（3.80 GJ/t CO₂），降低了63.2%。此数值远低于已报道的胺基吸收剂，意味着这种吸收剂能捕获更多的CO₂分子。

CHEN等 ^[17] 采用氨基酸基离子液体[N][Ala]作为触发器，开展2-(2-氨基乙基氨基)乙醇(AEEA)和1-乙基咪唑(EIM)溶液(AEH)的相分离，用于增强对CO₂的捕获，并对其作用机理进行了分析。结果表明，[N₁₁₁₁][Ala] -CO₂水溶液中密集的氢键位点形成了壳层，一旦Eim- h的质子转移完成，当表面电荷分布相对均匀时，EIM将在壳层的作用下从下层相排出。质子转移过程被加速，从而增强了AEEA对CO₂的捕获。

3）碱性溶液吸附

碱性溶液吸附在CO₂捕集技术中具有高效吸收、技术成熟、灵活可扩展、成本效益、可再生循环以及环境友好等优势。上述技术优势使得碱性溶液吸附成为减少温室气体排放的有效方式之一。

由于带点电荷的碱金属原子可以提供增强的静电电荷-四极子和电荷诱导偶极子相互作用，HUANG等 ^[18] 认为可以在离子液体中添加碱盐来增强CO₂/CH₄的吸收选择性，其将3种碱金属四氟硼酸盐(MBF4,M=Li,Na,K)掺入[Bmim][BF⁺⁺⁺4]离子液体中进行CO₂/CH₄的捕集分离。结果表明，CO₂在金属络合离子液体中的溶解度随着金属阳离子体积的增大而增大，CH₄则与之相反，并且，随碱金属盐浓度的增加，MBF4-IL对CO₂/CH₄的溶解度选择性提高。在选定的温度和浓度下，0.01 mol·L^-1KBF4-IL在303.15 K时的CO₂/CH₄溶解度选择性可以高达54.5。

PARK等 ^[19] 验证了使用碱性溶液替代胺溶液在CO₂还原及固定中的有效性。研究显示，碱性溶液不仅有助于减少CO₂排放，还能在提供金属离子时降低减排所需能量。此外，CO₂可轻松转化为金属碳酸盐，无需额外能量输入。强碱性溶液能够吸收CO₂，反应生成NaHCO₃、Na₂CO₃、K₂CO₃等碳酸盐。

4）胺溶液吸附

GARIP等 ^[20] 首次采用咪唑基离子液体乙基-3-甲基咪唑双(三氟甲基磺酰基)亚胺（EMIMTf₂N）作为媒介，并以3-氨基丙基三乙基甲氧基硅烷（APTES）为共前驱体，通过一锅溶胶-凝胶法成功合成了硅胶气凝胶吸附剂，该吸附剂可有效地用于CO₂捕集。KIM等 ^[21] 研究了30种胺的CO₂吸收-解吸性能，研究表明，CO₂负荷和循环容量随着烷基长度的增加和与氨基的距离的增加而增加，除了MAPA之外的多胺类或在α-碳上具有烷基取代基的杂环仲胺类具有更好的循环容量和吸收率。

总而言之，离子液体基CO₂捕集技术涵盖了多种方法，每种方法都有其独特的优点和适用场景。在实际应用中，需要根据具体的排放源、捕集需求以及经济条件等因素来选择合适的捕集技术。

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1.2 固体基CO₂的捕集

固体基吸附剂通常具有多孔结构、高比表面积和丰富的吸附位点，这些特性使其能够高效地吸附和储存气体分子（如CO₂）。不同类型的固体吸附剂，如活性炭、金属有机骨架材料（MOFs）、沸石等，因其独特的孔隙结构和化学性质，在CO₂捕集方面表现出不同的性能特点。

1）活性炭

活性炭因其独特的多孔结构和高度微孔特征，在CO₂吸附方面具有显著的优势。选择具有高度微孔结构的活性炭，这种结构能够提供充足的表面积和吸附位点，有利于CO₂分子的吸附。通过化学或物理方法对活性炭进行改性，以增强其对CO₂的吸附能力。例如，可以通过改变活性炭表面的极性、引入特定的官能团或增加微孔数量等方式来优化改良其吸附性能。

MOCHIZUKI ^[22] 利用多种碳质材料（如生物质和煤）成功制备了多孔碳样品，并对其CO₂吸附性能进行了评估。研究发现，使用低碳低灰分的材料可以制得孔隙结构良好的活性炭。这些活性炭的比表面积（SSA范围为1840 ~ 2640 m²/g）和微孔体积（0.85 ~ 1.46 cm³/g）与其CO₂吸附量密切相关，表明比表面积和微孔体积对CO₂吸附性能（400 ~ 530 mg/g）有显著影响。此外，0.7 ~ 0.9 nm的孔隙对CO₂的吸附性能有较大影响。LI等 ^[23] 提出了一种有效的废生物油残渣资源化利用策略，即制备氮掺杂活性炭（NAC）作为CO₂吸附剂。所制备的NAC展现出了14.3的高CO₂/N₂选择性以及出色的可回收性。在经过连续5次吸附和解吸试验后，NAC仍能保持99%以上的初始吸附量。

2）金属有机骨架材料（MOFs）

MOFs是由无机金属中心和有机配体自组装形成的多孔材料，具有极高的孔隙率和比表面积，这为CO₂分子提供了大量的吸附位点。通过选择不同的金属离子和有机配体，可以合成出具有不同孔径、形状和化学功能的MOFs，从而实现对CO₂的高效和选择性吸附。然而一些MOFs拥有不饱和配位金属位点，这些位点可以接受从CO₂转移来的电子，进一步增强了对CO₂的吸附能力。

KHAN等 ^[24] 采用原位金属取代策略，成功合成了一系列含有不同金属Mg浓度（1-10 mol%）的双金属MOFs。随后，他们使用10-50 wt%的聚乙烯亚胺（PEI）对这些MOFs进行了合成后的功能化修饰。在此过程中，KHAN等人成功研制出五种双金属MOFs吸附剂，其中MOF@Mg₂样品展现出最高的CO₂吸收能力。在1bar和273.15 K的条件下，其CO₂吸收率高达8.61 mmol/g，相比原始MOF，吸收能力提升了17.78%。之后，他们进一步用10-50 wt%的聚乙烯亚胺对MOFs进行功能化，并深入研究了第二金属掺杂和胺浸渍对原始MOF特性的影响。研究结果显示，负载了40 wt% PEI的MOFs对CO₂的选择性达到了86.48%，相较于未修饰的MOF，提高了37.90%。

3）沸石

沸石是一种多孔的硅酸盐矿物，其结构中含有大量的微孔和介孔，这些孔隙为CO₂分子提供了丰富的吸附位点。由于其多孔性，沸石具有很高的吸附容量，能够有效地捕获和储存大量的CO₂。同时，沸石具有良好的热稳定性和化学稳定性，能够在不同的环境条件下保持其吸附性能，可以通过调整其孔径和化学性质来实现对CO₂的选择性吸附，从而提高吸附效率。但是沸石通常呈粉末状，并且具有较高的亲水性，不利于其在工业中的应用。因此，采用适当的黏合剂，是一种较好的策略。

PHUOC等 ^[25] 创新性地将沸石粉融入到壳聚糖框架中，从而构建出具有更高孔隙率的对称复合材料。他们发现，随着沸石含量的增加，复合材料的颗粒直径会增大，孔隙率也会相应提升。在低温高压条件下，沸石含量最高的复合材料展现出了卓越的吸附能力，其最大吸附量达到了0.66 mmol/g。CHEN ^[26] 等人研究了聚乙烯亚胺（PEI）对13X沸石的改性效果，该团队研究发现：由于二氧化碳吸附过程是一个放热反应，因此随着温度的升高，材料对二氧化碳的吸附能力会降低。然而，在100 ℃时，经过PEI改性的13X沸石相较于未改性的13X，仍表现出更优越的CO₂吸附性能。

1.3 膜基二氧化碳的捕集与分离技术

膜基CO₂的捕集与分离技术是较为先进的气体分离技术之一，它结合了膜的选择性渗透和吸附分离的原理，用于高效地捕集和分离气流中的CO₂。该技术利用特定膜材料对CO₂具有选择性渗透特性，使得CO₂分子能够优先通过膜层，而其他气体分子则被阻隔。在膜的另一侧，通过特定的吸附剂对渗透过来的CO₂进行吸附分离，从而进一步提纯CO₂。相比其他复杂的分离技术，膜基技术操作更为简便，维护成本较低 ^[27] 。根据膜类型，可以分为促进运输膜、碳分子筛、混合基质膜和复合膜 ^[28] 。

1）促进运输膜

促进运输膜是一种专门设计的膜材料，其结构能够选择性地渗透和传输CO₂分子，从而实现CO₂与其他气体的分离。这种膜通常具有高效的CO₂捕获能力，是减少温室气体排放和进行气体纯化的重要工具。

YUAN等 ^[29] 对PVAm（聚乙烯胺）的合成工艺进行了优化，通过调整材料的分子量和结晶度，显著提升了PVAm-pva/mPSf复合膜在CO₂分离方面的性能。在特定条件下制备的复合膜，展现出卓越的性能，当CO₂渗透率为726 GPU时，其对CO₂与N₂的选择性高达55。更值得一提的是，他们成功研制出了宽度达1 m的高性能无缺陷复合膜，这不仅展示了PVAm在CO₂捕集领域的巨大潜力，也为该材料的规模化应用提供了有力的参考。

2）碳分子筛

与传统的CO₂技术相比，碳分子筛的吸附过程能耗较低，有助于降低整个捕集过程的成本，并且碳分子筛在吸附饱和后可以通过简单的再生处理以恢复其吸附性能，从而实现循环利用。然而，其较高制造成本在一定程度上限制了其在工业领域的广泛应用。

WANG等 ^[30] 采用了一种创新的后处理策略——氢诱导还原与氧掺杂改性（H-O处理），成功制备了具有高CO₂亲和力的纤维素基碳分子筛（CMS）中空纤维膜。实验结果显示，在经过600 ℃（标记为CMS-600）的处理后，CMS膜的CO₂吸附容量显著提升至62.78 cm³/g（在298 K温度下），同时CO₂渗透率也从264 Barrer大幅增长至1125 Barrer，增幅约400%。HOU ^[31] 以新型含羟基聚醚酰亚胺（BAHPPF-6FDA型HPEI）为前驱体，利用热解法成功制备了具有出色CO₂分离性能的碳分子筛（CMS）膜。在最佳热处理条件下制得的高渗透性CMS膜，在处理混合气体（如CO₂/N₂或CO₂/CH₄的50:50混合物）时展现出了卓越的性能稳定性。值得一提的是，在经过60天的真空老化后，其CO₂渗透率仍能维持在约10 000 Barrer的高水平，同时CO₂对N₂（或CH₄）的选择性超过30，显示出该材料在CO₂分离应用方面的巨大潜力。

3）混合基质膜

混合基质膜在CO₂捕集领域受到广泛关注。其优点在于结合了多种材料的特性，如低成本、化学性质稳定和绿色环保等。其广泛应用于电力行业、钢铁行业和石油工业等。典型的混合基质膜是通过使用两种或两种以上不同特性的材料来配制的。通常由聚合物为连续相、无机或有机填料为分散相构成。其基质和填料是不混溶的，具有不同的传输性能 ^[32] 。

ZHAO等 ^[33] 采用静电自组装技术，成功合成了新型多孔氨基功能化的F-Ce（即PEI-F-Ce）纳米片。他们进一步将这些纳米片与PEO基质相结合，制备出了具有高CO₂/N₂选择性的XLPEO/PEI-F-Ce混合基质膜（MMMs）。实验结果显示，XLPEO/PEI-F-Ce-2膜的CO₂渗透率以及CO_2/N₂选择性分别比纯XLPEO膜高出约1.6倍和1.5倍。更值得一提的是，XLPEO/PEI-F-Ce MMMs在常温下的CO₂/N₂选择性表现尤为出色。因此，这种混合基质膜对于低温气体，尤其是二氧化碳，具有卓越的净化效能。

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